L'IA face aux grands problèmes du monde · Chimie et matériaux · arXiv · 2026-10-23
Spéciation dépendante de la concentration dans les solutions électrolytiques de ZnCl2 : transférabilité des potentiels interatomiques par apprentissage automatique et sensibilité de l'EXAFS à la spéciation
Titre original: Concentration-Dependent Speciation in ZnCl2 Electrolyte Solutions: Transferability of Machine-Learning Interatomic Potentials and Speciation Sensitivity of EXAFS
La prédiction de la spéciation dans les électrolytes concentrés exige des interactions ioniques précises et l'échantillonnage d'environnements de coordination qui s'interconvertissent lentement. Des mesures EXAFS au seuil K du Zn de ZnCl2 aqueux ont été combinées à de longues simulations de dynamique moléculaire utilisant plusieurs potentiels interatomiques d'apprentissage automatique, dont DeepMD, DPMD-SCAN et MACE-MATPES-r2SCAN. L'augmentation de la concentration a réduit la coordination octaédrique, remplacé l'eau par le chlorure et favorisé l'association par ponts chlorure. DPMD-SCAN était le plus transférable d'une concentration à l'autre, et MACE-MATPES-r2SCAN a fourni des spectres comparables plus efficacement. Le désordre des distances et l'interférence des chemins de diffusion peuvent produire des signatures EXAFS similaires pour des ensembles de coordination différents ; des spectres moyennés sur l'ensemble sont donc nécessaires.