KI und die schwierigen Probleme der Welt · Chemie & Materialien · arXiv · 2026-10-23
Konzentrationsabhängige Speziation in ZnCl2-Elektrolytlösungen: Übertragbarkeit von maschinell gelernten interatomaren Potenzialen und Speziationsempfindlichkeit von EXAFS
Originaltitel: Concentration-Dependent Speciation in ZnCl2 Electrolyte Solutions: Transferability of Machine-Learning Interatomic Potentials and Speciation Sensitivity of EXAFS
Die Vorhersage der Speziation in konzentrierten Elektrolyten erfordert genaue Ionenwechselwirkungen und die Abtastung sich langsam ineinander umwandelnder Koordinationsumgebungen. Zn-K-Kanten-EXAFS-Messungen von wässrigem ZnCl2 wurden mit langen Molekulardynamiksimulationen kombiniert, die mehrere maschinell erlernte interatomare Potenziale nutzten, darunter DeepMD, DPMD-SCAN und MACE-MATPES-r2SCAN. Mit steigender Konzentration nahm die oktaedrische Koordination ab, Wasser wurde durch Chlorid ersetzt, und die chloridverbrückte Assoziation wurde begünstigt. DPMD-SCAN war über Konzentrationen hinweg am besten übertragbar, und MACE-MATPES-r2SCAN lieferte vergleichbare Spektren effizienter. Abstandsunordnung und Interferenz von Streupfaden können für unterschiedliche Koordinationsensembles ähnliche EXAFS-Signaturen erzeugen, weshalb ensemblegemittelte Spektren erforderlich sind.